Numerical Simulation of Hydrogen Induced Cracking Behavior of 316L Stainless Steel
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摘要:
采用ABAQUS有限元分析软件,基于与氢浓度相关的内聚力模型,通过顺序耦合的方法模拟了316L不锈钢的氢致开裂行为,研究了晶粒尺寸（35,25,15 μm）、应力集中系数（4.0,2.6）和应力（500,312 MPa）对氢致开裂的影响,并将模拟结果与试验结果进行了对比。结果表明：内聚力模型可以很好地模拟316L不锈钢的氢致开裂行为,模拟得到的氢致裂纹长度与试验结果的相对误差均在15％以内；当应力集中系数或应力较大时,氢致裂纹较长,说明316L不锈钢易发生氢致开裂；随着晶粒尺寸减小,氢致裂纹的长度减小,沿晶特征减少,316L不锈钢的氢脆敏感性降低。
Abstract:The hydrogen induced cracking behavior of 316L stainless steel was simulated by using ABAQUS finite element analysis software through sequential coupling method based on the cohesive zone model related to hydrogen concentration. The effects of grain size (35, 25, 15 μm), stress concentration coefficients (4.0, 2.6) and stress (500, 312 MPa) on hydrogen induced cracking were investigated. The simulated results were compared with the test results. The results show that the cohesive zone model could simulate the hydrogen induced cracking behavior of 316L stainless steel well, and the relative errors between the simulated and test results of the hydrogen induced crack lengths were all less than 15%. When the stress concentration coefficient or stress was relatively large, the hydrogen induced crack was relatively long. With the decrease of grain size, the length and the intergranular characteristics of hydrogen induced cracks decreased, and the hydrogen embrittlement susceptibility of the 316L stainless steel decreased.
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0. 引言
316L奥氏体不锈钢具有出色的抗氢脆性能,广泛用于石油化工、能源等行业中的临氢设备。然而,在极端恶劣含氢环境下,316L钢也会发生氢致开裂[1-2],这是因为金属材料自身的氢扩散系数与氢溶解度系数存在差异,可能会出现局部高氢含量和高应力区域,导致萌生沿晶或穿晶微裂纹[3-4],微裂纹扩展导致材料开裂,最终引发设备失效。目前氢致开裂的机理主要有氢致局部塑性变形理论[5]和氢致键合力降低理论[6]。其中,氢致键合力降低理论认为氢降低了晶界间的内聚力强度,因此局部区域氢含量的增加会使材料在较低应力下发生氢致开裂。
内聚力模型（CZM）是一种表征分子和原子间相互作用的简化模型。在该模型中,裂纹尖端被假定为两个有内聚力作用的裂纹界面组成的小型内聚区,根据两个裂纹界面之间相对位移与应力之间的关系,即牵引分离定律（TSL）来定义内聚力的本构关系,描述裂纹尖端力学行为。内聚力模型能较准确地模拟裂纹萌生与扩展,可以通过与有限元方法相结合来模拟分析材料的氢致开裂行为[7-8]。SEREBRINSKY等[9]以AISI 4340低合金钢为研究对象,基于内聚力模型开展有限元数值模拟,研究了氢扩散对氢致裂纹萌生与扩展的影响,并通过试验验证了模型的可靠性。目前,学者们已采用内聚力模型成功模拟了Alloy 690镍基合金、2205双相不锈钢和AISI 4135高强钢等金属材料的氢致开裂过程[10-13],然而,对316L不锈钢氢致开裂行为的模拟还鲜有报道。
为此,作者采用ABAQUS有限元分析软件,基于氢致键合力降低理论,采用与氢浓度相关的内聚力模型,通过顺序耦合的方法模拟不同晶粒尺寸316L不锈钢的氢致开裂行为,同时讨论了应力集中系数和应力的影响,以期能更好理解316L不锈钢在含氢环境下的开裂行为。
1. 试样制备与试验方法
试验材料为固溶态316L不锈钢板,由太原钢铁厂提供,化学成分（质量分数/%）为0.022C,17.35Cr,10.26Ni,2.06Mo,1.13Mn,0.489Si,余Fe。采用ZK-WS9C-1型冷轧机对316L不锈钢板进行6道次冷轧变形处理,加工成厚度为11 mm的冷轧预变形钢板,然后分别进行900 ℃×1 h,1 000 ℃×1 h的退火处理,以获取不同晶粒尺寸的试样。
在钢板上沿轧制方向制样,使用体积分数为30％的浓硝酸对试样进行电解腐蚀,采用ZEISS AXIO Imager Alm型光学显微镜观察显微组织。由图1可见,3种热处理态316L不锈钢均表现出等轴晶特征。根据GB/T 6394—2017统计得到固溶态、冷轧+1 000 ℃退火态、冷轧+900 ℃退火态316L不锈钢的平均晶粒尺寸d分别为35,25,15 μm。
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图 1 3种热处理态316L不锈钢的显微组织Figure 1. Microstructures of 316L stainless steel in three heat-treated states: (a) solid solution; (b) cold rolling + annealing at 1 000 ℃ and (c) cold rolling + annealing at 900 ℃根据GB/T 228.1—2021,沿轧制方向制取圆棒状光滑试样与U型缺口试样,尺寸如图2所示,缺口半径R分别为0.2,0.7 mm,对应的应力集中系数Kt分别为4.0,2.6。采用Zwick/Roell Z050型台式万能试验机对光滑试样进行单轴拉伸试验,弹性阶段和塑性阶段的拉伸速度分别为0.3,1.5 mm·min−1,对应的应变速率分别为2.5×10−4,1.25×10−3 s−1。采用改装后的RC-1130型蠕变试验机对缺口试样进行氢致开裂试验,采用二级杠杆砝码加载,最大载荷为30 kN,充氢溶液为0.5 mol·L−1 H2SO4+1 g·L−1 CH4N2S溶液,充氢时间为4 d,加载应力σn分别为0.8 σb（500 MPa）和0.5 σb（312 MPa）,其中σb为材料的抗拉强度。采用光学显微镜观察氢致开裂试验后试样的微观形貌。
2. 试验结果与讨论
2.1 拉伸性能
由图3可见：随着晶粒尺寸减小,316L不锈钢的强度提升,强化机制为细晶强化；当晶粒尺寸分别为35,25,15 μm时,316L不锈钢的弹性模量分别为179,180,190 GPa,屈服强度分别为224,246,392 MPa。
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图 3 不同晶粒尺寸316L不锈钢的工程应力-应变曲线Figure 3. Engineering stress-strain curves of 316L stainless steel with different grain sizes2.2 氢致开裂行为
由图4可见：当应力为500 MPa时,316L不锈钢出现明显的氢致裂纹,且应力集中系数较大时,裂纹较长,这是因为此时裂纹萌生的时间较早；当应力为312 MPa时,氢致裂纹不明显或未萌生,这说明较大的应力会促使氢致开裂发生；在相同的应力和应力集中系数下,不锈钢的晶粒尺寸越大,裂纹长度越长,氢致开裂程度越严重,氢脆敏感性越强；晶粒尺寸为35 μm时裂纹最长,为131 μm,推测该钢裂纹萌生的时间最早,这说明细化晶粒有利于提升抗氢脆性能。由图5可见：当应力为500 MPa、应力集中系数为4.0时,晶粒尺寸为35 μm的316L不锈钢表现出沿晶和穿晶混合断裂的特征。
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图 4 不同试验条件下316L不锈钢缺口试样的氢致开裂微观形貌Figure 4. Micromorphology of hydrogen induced cracking of notch samples of 316L stainless steel under different test conditions![]()
图 5 500 MPa应力下晶粒尺寸为35 μm的316L不锈钢缺口试样的断裂特征（Kt=4.0）Figure 5. Fracture characteristics of notch samples of 316L stainless steel with grain size of 35 μm under stress of 500 MPa (Kt=4.0): (a) transgranular fracture at low magnification; (b) transgranular fracture at high magnification; (c) intergranular fracture at low magnification and (d) intergranular fracture at high magnification3. 氢致开裂行为有限元模拟
3.1 缺口试样有限元模型建立
有限元模拟过程主要分为3步：第一步计算模型在恒载作用下缺口根部的应力分布；第二步得到扩散时间内缺口根部附近氢质量浓度分布,并以应力分布作为初始条件通过顺序耦合得到应力诱导后的氢质量浓度场；第三步进行内聚力分析,将应力诱导后得到的氢质量浓度场作为预定义场创建边界条件,赋予与氢质量浓度相关的TSL,在可能出现裂纹的地方插入内聚力单元,观察裂纹走势。
如图6所示,建立的缺口试样轴对称全局模型尺寸为2.5 mm×6.0 mm,缺口根部子模型尺寸为200 μm×200 μm,晶界宽度为0.7 μm,均采用四边形结构化网格,其中弹塑性应力分析部分采用CPS4R单元,瞬态氢扩散分析部分采用DC2D4单元,内聚力分析部分采用COH2D4单元,其余采用CPE4R单元。当平均晶粒尺寸分别为35,25,15 μm时,缺口根部子模型网格单元数分别为35 536,32 506,31 850。
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图 6 缺口试样的全局模型和不同晶粒尺寸下的缺口根部子模型Figure 6. Global model (a) and notch root submodel under different grain size conditions (b‒d) of notch sample3.2 材料参数和边界条件
采用TSL定义与氢质量浓度相关的内聚力本构关系,其表达式为
(1) (2) (3) 式中：σC0,σCθ分别为不含氢和含氢时材料发生损伤的最大牵引力（损伤应力）,一般为2~6倍屈服强度,σC0取2.7倍屈服强度,MPa；θ为氢附着率；C为氢质量浓度,10−6 kg·m−3；
为氢在材料界面的吸附自由能,J；T为温度,K；R为气体常数,取8.314 J·mol−1·K−1；GC为内聚能（断裂能）的临界值,J；δC为损伤位移,mm。 不含氢时晶粒尺寸为35,25,15 μm的试样的损伤应力分别为604.8,664,1 058.4 MPa,损伤位移均为0.037 6 mm[14],晶界的扩散系数均为5×10−8 mm2·s−1,晶粒的扩散系数均为5×10−10 mm2·s−1[15-17],溶解度系数为838.92×10−6 MPa−1[18]。全局模型受恒载荷作用,子模型边界条件从全局模型中获取,并在模型带缺口侧施加归一化氢质量浓度,其余面设置为零扩散通量。
4. 氢致开裂行为模拟结果与讨论
4.1 应力集中系数和应力的影响
由图7可见：应力或应力集中系数较大时,缺口试样的裂纹均较长；在应力312 MPa下应力集中系数为2.6的试样没有出现裂纹,这是因为氢质量浓度未达到该条件下氢致开裂的临界浓度。不同应力和应力集中系数下裂纹长度的模拟结果与试验结果的相对误差均小于15％,证明模型准确。
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图 7 不同应力和应力集中系数下充氢4 d后缺口试样的等效应力分布（晶粒尺寸35 μm）Figure 7. Equivalent stress distribution of notch samples under different stress and stress concentration factors after hydrogen charging for 4 d (grain size of 35 μm)4.2 晶粒尺寸的影响
由图8可知,当应力为500 MPa、应力集中系数为4.0时,不同晶粒尺寸缺口试样的氢质量浓度分布相似,说明此条件下晶粒尺寸对氢扩散的深度（指距缺口根部表面距离）影响不大。由图9可知：不同晶粒尺寸缺口试样在充氢4 d后均发生了开裂,裂纹长度随着晶粒尺寸的减小而减小,裂纹长度模拟结果与试验结果之间的相对误差均小于7%,证明模型可靠；晶粒尺寸为35 μm的缺口试样的断裂形式为沿晶和穿晶混合断裂,随着晶粒尺寸减小,沿晶裂纹减少,晶粒尺寸为15 μm时仅出现穿晶断裂,模拟结果与文献[15,19]一致。当晶粒尺寸较小时,相同深度下的氢原子分布较平均,晶界与晶内的氢质量浓度差别不大,而当晶粒尺寸较大时,不同晶界之间距离较远,相同深度下晶界上的氢质量浓度明显大于晶内,因此小晶粒试样的沿晶裂纹较少。
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图 8 500 MPa应力下充氢4 d后不同晶粒尺寸缺口试样的氢质量浓度分布（应力集中系数4.0）Figure 8. Hydrogen mass concentration distribution of notch samples with different grain size under stress of 500 MPa after hydrogen charging for 4 d (stress concentration factor of 4.0)![]()
图 9 500 MPa应力下充氢4 d后不同晶粒尺寸缺口试样的等效应力分布（应力集中系数4.0）Figure 9. Equivalent stress distribution of notch samples with different grain sizes under stress of 500 MPa after hydrogen charging for 4 d (stress concentration factor of 4.0)5. 结论
（1）采用与氢浓度相关的内聚力模型,通过顺序耦合的方法,对不同晶粒尺寸316L不锈钢的氢致开裂行为进行有限元模拟,模拟得到的氢致裂纹长度与试验结果的相对误差均在15％以内,证明了模拟的准确性。
（2）当应力集中系数或应力较大时,316L不锈钢中氢致裂纹较长,说明过大载荷或过大的应力集中易造成氢致开裂。
（3）随着晶粒尺寸减小,氢致裂纹长度减小,沿晶裂纹减少,316L不锈钢的氢脆敏感性降低。
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图 1 3种热处理态316L不锈钢的显微组织
Figure 1. Microstructures of 316L stainless steel in three heat-treated states: (a) solid solution; (b) cold rolling + annealing at 1 000 ℃ and (c) cold rolling + annealing at 900 ℃
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图 3 不同晶粒尺寸316L不锈钢的工程应力-应变曲线
Figure 3. Engineering stress-strain curves of 316L stainless steel with different grain sizes
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图 4 不同试验条件下316L不锈钢缺口试样的氢致开裂微观形貌
Figure 4. Micromorphology of hydrogen induced cracking of notch samples of 316L stainless steel under different test conditions
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图 5 500 MPa应力下晶粒尺寸为35 μm的316L不锈钢缺口试样的断裂特征（Kt=4.0）
Figure 5. Fracture characteristics of notch samples of 316L stainless steel with grain size of 35 μm under stress of 500 MPa (Kt=4.0): (a) transgranular fracture at low magnification; (b) transgranular fracture at high magnification; (c) intergranular fracture at low magnification and (d) intergranular fracture at high magnification
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图 6 缺口试样的全局模型和不同晶粒尺寸下的缺口根部子模型
Figure 6. Global model (a) and notch root submodel under different grain size conditions (b‒d) of notch sample
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图 7 不同应力和应力集中系数下充氢4 d后缺口试样的等效应力分布（晶粒尺寸35 μm）
Figure 7. Equivalent stress distribution of notch samples under different stress and stress concentration factors after hydrogen charging for 4 d (grain size of 35 μm)
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图 8 500 MPa应力下充氢4 d后不同晶粒尺寸缺口试样的氢质量浓度分布（应力集中系数4.0）
Figure 8. Hydrogen mass concentration distribution of notch samples with different grain size under stress of 500 MPa after hydrogen charging for 4 d (stress concentration factor of 4.0)
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